Schmitts Sammelband "L’art de préluder sur l’Orgue", den er um 1861 veröffentlicht und dem Orgelbauer Aristide Cavaillé-Coll gewidmet hat, beinhaltet einhundert zumeist kürzere Stücke, die sowohl der Aus- und Weiterbildung von Organisten dienen sollten (der Titel der Sammlung macht dies deutlich), die jedoch auch in Gottesdienst und Konzert musiziert werden konnten und können – wobei sie dem Interpreten als Muster für eigene fantasievolle Abänderungen oder improvisatorische Fortführungen dienen durften. Die einhundert Orgelstücke der Sammlung sind grundsätzlich nach aufsteigender Schwierigkeit von leicht bis mittelschwer angeordnet. Nach vier Préludes in C-Dur folgen vier im gleichnamigen c-Moll; die Ordnung aller weiteren Stücke folgt dem Quintenzirkel, wobei jeweils vier Préludes in Dur und vier im gleichnamigen Moll erscheinen. In der Sammlung finden sich auch einige knappere Fassungen von Orgelwerken, die Schmitt später wesentlich ausführlicher und elaborierter vorgelegt hat; diese bieten einen interessanten Blick in seine organistische und kompositorische Werkstatt – arbeitete er doch selbst genau nach jenen Maßstäben, welche er im Vorwort zu seiner Sammlung den Interpreten als Vor- und Ratschlag erteilte: die Préludes mittels geschickter Wiederholung zu vollwertigen Stücken von beträchtlichem Umfang anwachsen zu lassen. (Guido Johannes Joerg)
Der Band enthält Schmitts Widmung an Cavaillé-Coll und sein Vorwort im Wortlaut der Erstausgabe sowie die "Analytische Übersicht", in der alle Stücke nach Verwendungszweck aufgelistet sind. Daneben findet sich ein umfangreiches Nachwort des Herausgebers sowie ein kritischer Bericht.
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